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    大連化物所等提出研究CO2電催化還原機理和活性位的新方法

    發布時間:2020/7/10編輯:Ma Liang 人氣:3134

      【阿儀網 實驗室動態】近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室理論催化創新特區研究組研究員肖建平團隊,與天津大學教授張兵團隊合作,提出一種用反應相圖方法研究在不同活性點位上CO2電催化還原機理和選擇性的新策略。

      電催化CO2RR可將溫室氣體二氧化碳和可持續的電能轉化為有用的化學制品或燃料,在能源環境領域具有重要意義,產物的選擇性卻難以得到提高。研究人員通過原位電化學方法合成了一種堿式碳酸鉛催化劑[Pb3(CO3)2(OH)2],可達到90%以上的甲酸選擇性,但反應機理和反應活性位點有待進一步研究確定。

      研究團隊基于密度泛函理論計算,建立了堿式碳酸鉛催化劑模型。根據催化劑可能暴露的表面不同,以及表面是否含有陰離子空位缺陷,可得到6種可能的反應活性位點。計算發現,在堿式碳酸鉛的不同位點上,反應中間產物的吸附能存在很好的關聯性。由此以*HCOO的吸附能為描述符建立一維反應相圖,發現CO2還原到甲酸的活性具有雙火山曲線的性質,即兩個活性頂點。這是因為該反應存在兩個可能的反應機理,即*HCOO和*COOH機理。進一步分析發現,一種特殊的缺陷位同時具有高CO2還原活性和甲酸選擇性,是反應的活性位點。此外,該團隊研究計算了不同電壓下這種位點上CO2還原的電化學能壘,并通過微觀動力學模型估算了單個位點上的電荷轉移速率。經比較,實驗測得的產甲酸電流密度與理論計算的電荷轉移速率呈很好的線性關系,進一步驗證了反應機理和反應活性位點的正確性。該基于描述符的方法可推廣到其他多機理、多活性位點的反應體系中,為研究反應機理和活性位點對產物的選擇性提供了新思路。

    微信號:ayiwangapp17

    (來源: 中國科學院科技產業網 )

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